化学家们揭示清洁能源催化剂的反应机理
氢是地球上最简单的元素,是一种清洁燃料,可以彻底改变能源行业。然而,获取氢气根本不是一个简单或清洁的过程。纯氢在自然界中极为罕见,目前生产纯氢的实用方法依赖于化石燃料。但是,如果科学家找到合适的化学催化剂,一种可以将水分子中的氢和氧分开的催化剂,那么纯氢就可以从太阳能等可再生能源中生产出来。
现在,科学家们离找到这种催化剂又近了一步。堪萨斯大学和美国能源部(DOE)布鲁克海文国家实验室的化学家已经揭示了一类关键水分解催化剂的整个反应机理。他们的工作今天发表在《美国国家科学院院刊》(PNAS)上。
“你很少能完全了解一个完整的催化循环,”布鲁克海文化学家Dmitry Polyansky说,他是该论文的合著者。“这些反应经历了许多步骤,其中一些步骤非常快,不容易观察到。
快速的中间步骤使科学家难以准确破译催化反应的最重要部分的发生地点、时间和方式,因此也难以破译催化剂是否适合大规模应用。
在堪萨斯大学,副教授詹姆斯·布莱克莫尔(James Blakemore)在研究可能的候选者时,特别注意到一种催化剂有些不寻常。这种被称为五甲基环戊二烯基铑络合物或Cp*Rh络合物的催化剂在分子通常稳定的区域中显示出反应性。
“金属配合物 - 包含被有机支架包围的金属中心的分子 - 对于催化其他困难反应的能力很重要,”布莱克莫尔说,他也是该论文的合著者。“通常,反应性直接发生在金属中心,但在我们感兴趣的系统中,配体支架似乎直接参与化学反应。
那么,究竟是什么与配体反应呢?团队是否真的观察到反应机理中的主动步骤或只是不良的副反应?生产的中间产品的稳定性如何?为了回答这些问题,布莱克莫尔与布鲁克海文实验室的化学家合作,使用了一种称为脉冲放射解的专业研究技术。
脉冲放射利用粒子加速器的力量在催化循环中分离快速、难以观察的步骤。布鲁克海文的加速器能源研究中心(ACER)是美国仅有的两个可以进行这种技术的地点之一,这要归功于该实验室先进的粒子加速器综合体。
“我们将携带大量能量的电子加速到非常高的速度,”布鲁克海文化学家David Grills说,他是该论文的另一位合著者。“当这些电子通过我们正在研究的化学溶液时,它们使溶剂分子电离,产生带电物质,这些物质被催化剂分子拦截,催化剂分子迅速改变结构。然后,我们使用时间分辨光谱工具来监测这种快速变化发生后的化学反应性。
光谱研究提供光谱数据,可以将其视为分子结构的指纹。通过将这些特征与已知结构进行比较,科学家可以破译催化反应的短暂中间产物中的物理和电子变化。
“脉冲放射解使我们能够挑出一个步骤,并在非常短的时间内观察它,”Polyansky说。“我们使用的仪器可以在百万分之一秒到十亿分之一秒内解析事件。
通过将脉冲放射解和时间分辨光谱与更常见的电化学和停止流动技术相结合,该团队能够破译复杂催化循环的每一步,包括配体支架上发生的异常反应性的细节。
“这种催化循环最显着的特征之一是配体的直接参与,”Grills说。“通常,分子的这个区域只是一个旁观者,但我们观察到配体内的反应性尚未被证明用于这类化合物。我们能够证明氢化物基团,反应的中间产物,跳到Cp*配体上。这证明了Cp*配体是反应机理的活跃部分。
捕获这些精确的化学细节将使科学家更容易设计出更高效、更稳定、更具成本效益的催化剂来生产纯氢。
研究人员还希望他们的发现将为破译其他类别催化剂的反应机制提供线索。
“在化学中,像我们这样的发现通常可以推广并应用于优化其他系统,但获得快速反应的关键细节,就像我们在这里所做的那样,是关键的一步,”布莱克莫尔说。“我们希望其他研究小组能够利用我们的见解并在此基础上再接再厉,也许通过使用配体促进的反应性来构建更好的催化剂。
这项研究只是堪萨斯大学和布鲁克海文实验室的科学家正在进行的大量清洁能源工作中的一组实验。
“我们正在建立基本的化学知识,有一天,这将有助于科学家设计生产纯氢的最佳催化剂,”Polyansky说。
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