超短光脉冲的对称性破坏为相干声子开辟了新的量子途径

晶体中的原子形成一个规则的晶格，它们可以从它们的平衡位置移动一小段距离。这种声子激发由量子态表示。声子态的叠加定义了所谓的声子波包，它与晶体中原子的集体相干振荡有关。

相干声子可以通过用飞秒光脉冲激发晶体来产生，并且在空间和时间上的运动可以通过从激发的材料散射超短X射线脉冲来跟踪。散射X射线的模式可以直接洞察原子的瞬时位置和原子之间的距离。一系列这样的模式提供了原子运动的“电影”。

相干声子的物理性质由晶体的对称性决定，晶体代表相同晶胞的周期性排列。弱光学激发不会改变晶体的对称性。在这种情况下，在所有晶胞中具有相同原子运动的相干声子被激发。相比之下，强光激发可以打破晶体的对称性，使相邻晶胞中的原子振荡不同。

虽然这种机制具有访问其他声子的潜力，但到目前为止还没有被探索过。

在《物理评论B》杂志上，柏林Max-Born研究所的研究人员与杜伊斯堡-埃森大学的研究人员合作，展示了一种新颖的概念，用于激发和探测瞬时破坏对称性晶体中的相干声子。这个概念的关键在于通过适当的光学激发来降低晶体的对称性，正如原型晶体半金属铋(Bi)所示。

Bi中电子的超快中红外激发改变了空间电荷分布，从而暂时降低了晶体对称性。在降低的对称性中，开辟了激发相干声子的新量子途径。对称性减少导致晶胞大小从具有两个Bi原子的红色框架到具有四个Bi原子的蓝色框架的两倍。除了单向原子运动外，具有四个Bi原子的晶胞还允许具有双向原子运动的相干声子波包。

通过飞秒X射线衍射直接探测瞬态晶体结构揭示了衍射强度的振荡，这种振荡在皮秒时间尺度上持续存在。振荡来自相干波包沿对称性降低晶体中的声子坐标的运动。

它们的频率为2.6 THz，与低激励水平下的声子振荡的频率不同。有趣的是，这种行为仅发生在光泵浦通量阈值以上，并反映了光激发过程的高度非线性，即所谓的非扰动特性。

总之，光学诱导对称性破坏允许在超短时间尺度上修改晶体的激发光谱。这些结果可能为瞬时控制材料特性铺平道路，从而在光声学和光开关中实现新功能。